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<자료문의> 건국대학교 화학과 이만종 교수(02-2049-6021)
드라이룸 탈출한 페로브스카이트 태양전지 수분저항 복합 반용매 세척기법으로 습윤환경에서 페로브스카이트 광활성층 제작

□ 외부 공기를 차단한 글로브박스나 습도를 제어한 드라이룸이 아닌 사람들이 쾌적하다고 느끼는 정도의 습윤환경에서도 페로브스카이트 태양전지 제작이 가능하다는 실마리가 나왔다.

○ 엄격한 제조환경(드라이룸 혹은 질소 글러브박스)은 설비투자 비용을 높이는 요인으로 상용화의 걸림돌이 될 수 있다.

※ 페로브스카이트 태양전지 : 실리콘이 아닌 페로브스카이트 물질을 광흡수층으로 사용하는 태양전지. 최고효율은 25.5%(복합 양이온 페로브스카이트 태양전지)로 실리콘 태양전지(26.7%)에 버금가는데다 간단한 용액법으로 제작할 수 있다. 태양광 입사각에 따른 효율변화가 작지만, 대면적화, 장기안정성, 제조설비 등이 상용화의 과제로 남아있다.

· 페로브스카이트 : ABX3(A=유기물, B=무기물, X=할라이드족) 결정구조를 갖는 물질

□ 한국연구재단은 이만종 교수(건국대학교) 연구팀이 고효율 페로브스카이트 태양전지를 일반 습윤 대기 환경(상대습도>40%)에서 제작할 수 있는 새로운 반용매 세척법을 개발했다고 밝혔다.

※ 반용매 세척(anti-solvent washing) : 페로브스카이트 성분물질이 용매에 녹아있는 용액으로부터 용매만을 휘발시켜 광활성층으로 쓰일 박막형태의 페로브 스카이트를 얻는다. 휘발과정을 적절히 조절하기 위해 반용매를 분사하는 것을 반용매 세척이라 한다.

□ 페로브스카이트 전구체 용액의 용매를 제거하여 빠른 페로브스카이트 결정화를 유도하는 공정(반용매 세척법)이 널리 이용되지만 엄격히 통제된 조건에서만 이뤄졌다.

○ 높은 습도에서는 전구체 용액이 수분과 결합하면서 고품위 페로브스카이트 결정 형성을 방해하기 때문이다.

□ 이에 연구팀은 습도에 따른 영향을 상쇄하기 위해 서로 상보적인 낮은 증기압 특성과 낮은 끓는점 특성을 갖는 다이부틸에터와 다이에틸에터가 혼합된 반용매로 용매를 제거하는 공정을 개발했다.

○ 기존 용매제거에 쓰이던 클로로벤젠과 다이에틸에터가 습윤환경에서 빠르게 증발, 페로브스카이트 광활성층의 변형이나 스트레스를 초래하던 것을 극복하기 위한 것이다.

□ 실제 이렇게 만들어진 페로브스카이트 태양전지는 습윤 대기 환경하에서 제작된 페로브스카이트 태양전지 중 가장 높은 효율(22.06%)과 안정성(1,200시간 후 초기효율의 94% 유지)을 나타냈다.

○ 나아가 연구팀은 페로브스카이트 박막 제작과정에서 수분과의 반응이 박막 표면에 요철을 발생시키며 이 요철로 인한 전하이동도 저하가 태양전지 효율 감소로 이어지는 것을 규명해 냈다.

□ 이만종 교수는 “엄격히 조절된 환경 제약에서 탈피하여, 습윤 환경조건에서도 고효율 페로브스카이트 태양전지 구현이 가능함을 제시하였다”고 밝혔다.

○ 과학기술정보통신부와 한국연구재단이 추진하는 기본연구사업의 지원으로 수행된 이번 결과는 에너지/소재 분야 국제학술지 나노 에너지(Nano Energy)에 2021년 7월 30일(온라인) 게재되었다.

주요내용 설명

논문명	Ambient-air fabrication of stable mixed cation perovskite planar solar cells with efficiencies exceeding 22% using a synergistic mixed antisolvent with complementary properties
저널명	Nano Energy
키워드	페로브스카이트 태양전지, 반용매 세척법, 습윤조건
DOI	https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106387
저 자	이만종 교수(교신저자/건국대학교), 정경은 박사(제1저자/前건국대학교, 現강원연구원)

<작성 : 건국대학교 이만종 교수>

1. 연구의 필요성

○ 유·무기 양이온 혼합 페로브스카이트 태양전지는 단기간 25.5%의 효율을 기록하며 차세대 태양전지로 각광받고 있으며, 탄소 중립과 그린 에너지와 관련하여 전 세계적인 연구가 집중되고 있다.

○ 하지만 유기물 성분이 수분에 극도로 취약하기 때문에 고효율 페로브스카이트 태양전지 제작은 모두 수분과 산소가 제거된 엄격한 환경에서만 가능하다.

○ 이 같은 엄격한 제작환경은 설비투자 비용을 좌우하기에 페로브스카이트 태양전지의 광범위한 상용화와 보급화에 걸림돌이 될 수 있다.

○ 따라서 일반 습윤 환경 조건에서도 안정적으로 작동하는 고효율 페로브스카이트 태양전지를 제작하는 방법이 필요한 실정이다.

○ 이를 위해서는 반용매 세척 공정 시 수분 접촉을 제한하며 광활성층의 결함 없는 입자성장을 동시에 가능하게 하는 시너지 효과를 보이는 반용매의 선택이 필수적이다.

※ 반용매 : 페로브스카이트 전구체 용액 중 용매 성분을 제거하고 고체상 페로브스카이트를 성장시키기 위한 반대 특성의 용매를 지칭한다.

※ 반용매 세척 : 페로브스카이트 전구체 용액은 성분물질과 그것들을 녹이는 용매로 구성되며, 고체상 페로브스카이트 광활성층의 형성은 전구체 용액 중 용매의 적절한 휘발을 통해 이루어진다. 이때 휘발과정을 적절히 조절하기 위해 반용매를 뿌려주는 것을 반용매 세척(anti-solvent washing)이라 한다.

2. 연구내용

○ 반용매 세척공정에는 페로브스카이트 결정성장을 조절하는 데 유리한 다이에틸에터나 클로로벤젠 같은 휘발성 물질이 반용매로 많이 사용된다.

○ 하지만 습윤조건(상대습도 40%이상) 공정에서는 기존 반용매의 증발이 매우 빨라 페로브스카이트 활성층을 형성하는 과정에서 대기 중 존재하는 수분으로부터 페로브스카이트를 충분히 보호할 수 없어 문제가 된다. 수분과 결합한 유기물은 페로브스카이트 층의 변형이나 스트레스 같은 치명적 결함을 유발하여 태양전지 효율에 악영향을 미치기 때문이다.

○ 이에 연구팀은 상보적 특성을 갖는 다이부틸에터/다이에틸에터 혼합용매를 반용매 세척법에 이용하여 습윤 조건에서도 변형이나 스트레스가 없는 고효율 페로브스카이트 태양전지를 제작하였다.

○ 에터 용매인 다이부틸에터는 서로 혼합하기 쉬운 특성과 다소 증기압이 낮은 특성이 있어 혼합 반용매를 이용한 세척법은 1-스텝 코팅시 페로브스카이트 전구체의 유기물이 수분과의 결합을 최소화하고, 다이에틸에터는 효과적인 페로브스카이트 전구체 용액의 잔존 용매 제거를 통해 결함이 없는 페로브스카이트 활성층 성장을 유도하였다. 즉, 혼합 반용매의 시너지 효과를 통해 높은 효율과 장기안정성을 갖는 소자를 얻은 것이다.

○ 그 결과 습윤조건에서 22.06%의 고효율 페로브스카이트 태양전지를 제작하는데 성공했다. 더불어 제작된 페로브스카이트 태양전지를 습윤조건에 지속적으로 노출시켰을 때, 1,200시간 후에도 초기 성능의 94% 이상 유지되는 것을 확인하였다.

○ 나아가 슈퍼컴퓨터를 이용한 시물레이션(DFT), 스트레인 분석, 전하이동도 측정 등을 통해 이러한 특성을 규명하였다.

3. 기대효과

○ 습윤 조건환경에서 세계 최고인 22.06%의 고효율과 안정성을 갖는 페로브스카이트 태양전지를 구현하였다. 습윤 조건에서 페로브스카이트 활성층을 개선할 수 있는 실마리를 제공, 페로브스카이트 태양전지의 상용화에 기여할 것으로 기대된다.

그림 설명

(그림 1) 반용매세척법을 이용한 페로브스카이트 제작 공정 모식도

페로브스카이트 결정을 얻는데 널리 사용되는 반용매 세척법을 이용하였다. 습윤환경 조건에서 반용매 세척 용매를 달리하여 페로브스카이트 박막을 합성하였다. 다이에틸에터를 단일 용매로 사용한 경우(그림 위) 페로브스카이트 박막이 변형되지만 다이부틸에터/다이에틸에터 혼합 반용매를 사용한 경우(그림 아래) 결함이 제거된 변형이 되지 않는 고품위 페로브스카이트 박막을 제작할 수 있었다.

그림설명 및 그림제공 : 건국대학교 이만종 교수

(그림 2) 습윤환경에서 제작한 페로브스카이트 태양전지의 효율 및 안정성

(왼쪽) 다이에틸에터와 다이부틸에터/다이에틸에터 혼합 반용매를 이용했을 때 각각 얻어지는 구조를 시뮬레이션(DFT)하여 페로브스카이트 유기물이 물과 결합하면 구조가 변형되는 것을 확인하였다.

(가운데) 혼합 반용매 처리를 통해 얻은 페로브스카이트 태양전지 효율(J-V)을 나타낸 것으로 22.06%의 효율(셀면적 0.10 cm2 기준)을 나타내었다.

(오른쪽) 습윤조건에 지속적으로 노출시켰을 때, 1,200시간 후에도 초기 효율의 94% 이상을 유지하였다.

그림설명 및 그림제공 : 건국대학교 이만종 교수

연구 이야기

<작성 : 건국대학교 정경은 박사>

□ 연구를 시작한 계기나 배경은?

고효율 페로브스카이트 태양전지 연구 대부분이 글로브 박스나 드라이룸(dry room)과 같은 조건이 제어된 엄격한 환경에서만 이뤄지는 것에 대해 “왜 습윤조건에서는 고효율 페로브스카이트 태양전지를 만들지 못하는 것일까?”하는 의문으로 시작하였습니다.

□ 이번 성과, 무엇이 다른가?

기존 엄격한 환경에서 제작되는 고효율 페로브스카이트 태양전지와 달리 습윤조건(상대습도 >40%)에서 고효율 페로브스카이트 태양전지를 제작했다는 점에서 큰 차별성이 있습니다. 또한 습윤조건에서 제작된 페로브스카이트 태양전지 중 가장 높은 효율을 달성했다는 점에 의미가 있습니다. 이 결과는 손쉽고 값싼 태양전지의 상업화에 기여할 것입니다.

□ 실용화된다면 어떻게 활용될 수 있나? 실용화를 위한 과제는?

기존 엄격한 환경에서 만들어야 하는 점을 탈피해서 본 방법을 이용해 대면적 코팅 실용화 과제를 진행해 볼 수 있습니다. 향후 기회가 주어진다면 습윤조건에서 대면적 코팅 방법을 탐구하는 과제를 진행해 보고자 합니다.

연구자 소개

<이만종, 교신저자>

1. 인적사항

○ 소 속 : 건국대학교 화학과, 신기술융합학과

○ 전 화 : 02-2049-6021

2. 학력

○ 2000	미국 U. of Texas at Arlington. PhD (재료과학)

○ 1984 ~ 1990	연세대학교, 학사/석사 (세라믹 공학)

3. 경력사항

○ 2007 ~ 현재	건국대학교 융합인재학부, 화학과 교수

○ 2006 ~ 2006	국방기술품질원 연구원

○ 1991 ~ 2006	국방과학연구소 연구원

4. 전문분야 정보

○ 반도체 재료 화학

○ 차세대 태양전지 및 검출기

○ 이차전지

5. 연구지원 정보

○ 2021 ~ 현재	과학기술정보통신부‧한국연구재단 기초연구사업

○ 2019 ~ 현재  국방과학연구소 미래도전 사업(참여연구원)

<정경은, 제1저자>

1. 인적사항

○ 소 속 : 건국대학교 前신기술융합학과/現강원연구원

○ 전 화 : 033-250-1343

2. 학력

○ 2021. 2 건국대학교 박사 (신기술융합학과)

3. 경력사항

○ 2021. 1~ 현재 강원연구원 책임연구원

4. 전문분야 정보

○ 페로브스카이트 태양전지 및 검출기

○ 이차전지